厦门大气干湿沉降中溶解有机物的光谱特征及生物可利用性探究

【摘要】大气沉降是全球物质循环和能量输送的关键环节。溶解有机物(DOM)在大气中的含量分布及其时空变化,对探讨大气沉降在全球碳循环中所起的作用具有非常重要的意义。本论文从2011年3月至2012年5月,对厦门降雨事件进行常规采样和分析以探究厦门雨水溶解有机碳(DOC)以及荧光溶解有机物(FDOM)的生物可利用性,讨论了雨水DOC以及FDOM的含量以及生物可利用性的季节变化及与气团逆轨迹类型之间的关系,并估算了厦门雨水DOC以及生物活性DOC的入海通量。结合本文和前人的研究结果,估算了全球雨水活性DOC以及全球河水活性DOC入海通量。于2014年2月在厦门采集了两个降雨事件进行连续微生物培养实验,探究了雨水DOC以及FDOM随着培养时间增加的降解规律。于2013年5月至2014年2月间在厦门定点采集了干沉降样品,探究了厦门地区干沉降中水溶性有机化合物(WSOC)的光学性质,并探讨了其季节变化以及与气团逆轨迹类型之间的关系。得到以下主要结论：1.厦门雨水中DOC的含量范围为9.50-931.63μm,体积加权浓度为124.60±1.70μM。厦门雨水DOC入海通量为0.19×1010gCyr-1,该值为厦门地区最大径流九龙江DOC入海通量(2.45×1010gCyr-1)的1/13。雨水中DOC含量与降雨量呈负相关。雨水DOC含量冬季最高,春夏季次之,秋季最低。不同气团逆轨迹类型的雨水样品DOC含量相差很大。整体而言,N-land>NE-mixed>S-oceanic>E-oceanic。在为期28d的微生物培养实验中,雨水DOC的平均生物可利用性高达47±17%(9.21-90.94%),厦门雨水生物活性DOC入海通量为0.08×1010gCyr-1,该值为九龙江输入厦门湾生物活性DOC量(0.17×1010gCyr-1)的一半。全球雨水向海洋输送的生物活性DOC通量为36×1012gCyr-1,而河水输入的生物活性DOC通量为60×1012gCyr-1。夏季和秋季雨水中生物可利用DOC比例高于春季,冬季雨水中生物可利用DOC的百分比最低。不同逆轨迹类型的降雨事件DOC的生物可利用性差别不大。在连续微生物培养实验中,雨水DOC浓度随着培养时间的增加呈现出一级指数降解规律。2.利用EEMs-PARAFAC,识别出厦门常规雨水样品中主要含有4个荧光组分：类腐殖质组分Cl(<250,325/436nm)、C2(<250,320/386nm)、C4(295/410nm)和类蛋白质组分C3(270/326nm)。雨水FDOM的总荧光强度范围为0.023R.U.-0.965R.U.,体积加权平均值为0.152±0.02R.U.。FDOM的含量与DOC的含量正相关,与降雨量呈负相关。厦门雨水FDOM总荧光强度全年加权平均值为C1>C2>C4>C3,类腐殖质组分是主要荧光组分。厦门雨水中FDOM含量的季节变化表现为：冬季最高,春夏季次之,秋季最低。不同气团逆轨迹类型的降雨事件中总荧光强度不同：N-land>NE-mixed>S-oceanic>E-oceanic。在微生物培养实验中,IF的生物可利用性变化率从-42%至55%,其平均值为3±18%。其中,类腐殖质组分C1和C2略有产生,而C4则被消耗,类蛋白质组分C3在培养过程中增加。不同荧光组分在不同季节雨水中生物可利用性不同,但不同荧光组分生物可利用性在不同逆轨迹类型的雨水中没有表现出明显的差异。在28d的连续培养实验中,雨水中的FDOM随着培养时间的增加呈现出一级指数增加的规律：其中类腐殖质组分随着培养时间的增加呈一级指数增加,而类蛋白质组分随着培养时间的增加呈一级指数降解。3.厦门干沉降中PM10的浓度范围为13.5～240.6μgm-3,平均值为106.5±61.1μgm-3。大气干沉降中的WSOC部分a280的范围为0.1971～11.6550m-1,平均值为3.4548±-2.8026m-1。大气干沉降中WSOC部分的光谱斜率(S275-295)变化范围为0.0146～0.0221m-1,平均值为0.0172±0.0020m-1。不同季节厦门PM10含量以及干沉降中WSOC部分a280表现为冬季>秋季>春季>夏季。不同气团来源得到的干沉降样品中PM10的含量以及WSOC部分a280表现为N-land>NE-mixed>E-oceanic>S-oceanic。不同季节大气干沉降中WSOC部分的光谱斜率S275-295表现为春季>夏季>冬季>秋季。吸收光谱斜率S275-295在不同逆轨迹类型的干沉降事件中表现为S-oceanic≈NE-mixed≈E-oceanic>N-land。厦门干沉降中WSOC的吸收系数a280与PM1o之间存在很好的正相关关系。应用EEMs-PARAFAC,识别出厦门大气干沉降中WSOC部分主要含有3个荧光组分：类腐殖质组分Cl(<250310/418nm)、C2(<255,370/458nm)和类蛋白质组分C3(270/374nm)。厦门干沉降中WSOC部分的FDOM总荧光强度范围为0.3042R.U.-2.5452R.U.,平均值为0.6454±0.5635R.U。不同干沉降事件得到的WSOC样品中,不同的荧光组分占总荧光强度的比例：C1>C2>C3,厦门大气气溶胶以类腐殖质为主。不同季节干沉降WSOC中FDOM的含量表现为冬季>秋季>春季>夏季。不同逆轨迹类型的干沉降WSOC中总荧光强度不同：N-land>NE-mixed>S-oceanic>E-oceanic。WSOC的总荧光强度以及各组分的荧光强度与PM1o的含量之间存在很好的相关性。
【作者】易月圆；
【导师】郭卫东；
【作者基本信息】厦门大学，海洋化学，2014，硕士
【关键词】雨水；气溶胶；有色溶解有机物；生物可利用性；三维荧光光谱-平行因子分析；

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